武汉大学陈朝吉教授团队 Chem. Soc. Rev. 综述：宽温域二次电池体系中凝胶电解质的设计、挑战和机遇

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过去二十年来，以锂离子电池为代表的可充电电池在能量密度方面取得了巨大的突破。然而，由于传统液态电解质在面对苛刻的电极反应（强氧化还原性环境）和温度变化时存在化学/电化学不稳定性，它们在正常工作温度范围（–20 ℃至55 ℃）之外的安全性和服役寿命仍面临严峻挑战。

图1.全球极端温度引发的电动汽车续航里程焦虑和安全问题示意图

近日，武汉大学陈朝吉教授联合湖北工业大学胡培教授、韩国延世大学Sang-Young Lee教授从把握凝胶聚合物电解质开发过程中面临的主要挑战出发，系统地总结并讨论了宽温域凝胶电解质的设计原则、可行性、成本和环境影响等一系列因素以及当前取得的重要进展；最后，该综述对宽温凝胶电解质未来发展面临的挑战及其在材料科学、先进表征、人工智能和环境等方面的创新研究进行展望，对于帮助相关领域研究人员全面了解凝胶电解质的设计理念和发展趋势、具有重要指导意义。该工作以“Gel Polymer Electrolytes for Rechargeable Batteries toward Wide-Temperature Applications”为题发表在国际顶级期刊《Chemical Society Reviews》上，IF=46.2。文章共同第一作者为Xiaoyan Zhou、Yifang Zhou、Le Yu，共同通讯作者为Chaoji Chen、Pei Hu、Sang-Young Lee。

图2.基于液体、凝胶和全固态电解质体系实现宽温域二次电池相关研究工作的年度发表情况

对于电解质而言，温度对其自身性质和其与电极界面相关性质都具有显著影响，当温度超出电解质正常工作温度范围时，电解质会发生不可逆的化学反应（如高温氧化分解）或物理变化（如低温环境中凝固导致电导率骤降）导致电池性能迅速失效甚至导致安全事故。因此，适用于宽温域二次电池的凝胶电解质须具备高的离子电导率、高的目标离子迁移数、宽的电化学稳定窗口、优异的力学性能以及良好的抗冻性和热稳定性等特点。从二次电池可持续发展的角度来说，凝胶电解质还应继续朝着低成本及环境友好等方向发展。通过全面分析总结过去相关研究成果及现实需求，该综述首次尝试对其中部分性能指标进行了量化，提出满足低温应用需求的凝胶电解质在−20 ℃下离子电导率应大于1 mS cm⁻¹；对于电池低温和倍率性能至为关键的锂离子迁移数合理的目标应该在0.5~0.7之间。

图3. 宽温域二次电池对电解质的关键需求

宽温域凝胶电解质与宽温域电解液的设计策略在本质上是互通的，主要可以从盐和溶剂的优化组合（多盐、共溶剂、高熵体系等）、新盐和新溶剂体系设计（多功能盐、氟化溶剂等）、添加剂（小分子成膜剂、辅盐等）等方向着手。同时，作者也综述了当前热点研究方向如高盐、多盐、高熵电解液基凝胶电解质在制备和实现电池宽温域工作时可能面临的成分相容性、结构稳定性和生产成本等问题，并对未来可能的发展方向进行了展望。最后，作者重点阐释了通过骨架结构设计调控目标离子的溶剂化结构、离子与聚合物链之间的相互作用来优化凝胶电解质的离子传输性能及电化学稳定性，为拓展二次电池的工作温域带来的巨大发展机遇。

图4. 基于聚合物骨架结构设计调控离子溶剂化行为和迁移方式的3种常见策略

作者认为，相比于传统的液体电解液和研究更为深入的固态聚合物电解质，凝胶电解质在离子传输机理、凝胶骨架与液体组分微观相互作用方面的研究还不成熟，机理解释也存在较大争议，加之温度这一变量的引入会进一步放大问题的复杂性。因此，在未来凝胶电解质的开发设计工作中，研究人员应该进一步丰富研究手段，实现从非原位-原位-工况研究的逐渐过渡，进一步夯实相关研究结论的可靠性。此外，材料科学中的大数据驱动和人工智能方案也为加速，变革凝胶电解质研究及实现宽温二次电池提供了新的机遇。最后，作者还对如何从原料选择、凝胶制备、回收、再利用等方面进一步降低凝胶电解质的成本和环境影响进行了展望，这对推动二次电池相关产业的可持续发展具有重要的指导作用。

图5. 宽温凝胶电解质的变革发展方向展望

原文：Gel Polymer Electrolytes for Rechargeable Batteries toward Wide-Temperature Applications. Chem. Soc. Rev., 2024. (DOI: 10.1039/d3cs00551h)

原文链接：

https://doi.org/10.1039/d3cs00551h

陈朝吉教授简介：武汉大学资源与环境科学学院教授，环境科学与工程系副系主任，武汉大学-达雅生物基环境友好新材料联合研发中心主任，新型功能涂层材料湖北省工程研究中心主任，武汉大学X-Biomass课题组负责人。长期从事生物质材料（木材、竹材、纤维素、甲壳素等）的多尺度结构设计、功能化及高值利用方面的研究，致力于以天然材料解决可持续发展面临的材料-能源-环境挑战。在Nature、Science、Nature Reviews Materials、Nature Sustainability等杂志发表学术论文100余篇，总引用27,000余次，H因子90，超过五分之一的论文（41篇）入选ESI高被引论文，13篇（曾）入选热点论文。获科睿唯安“全球高被引科学家”（2021-2023连续三年入选材料科学领域）、斯坦福大学“全球前2%高被引科学家”终身影响力榜单、麻省理工科技评论亚太区“35岁以下科技创新35人”、“中国化学会纤维素专业委员会青年学者奖”、“中国新锐科技人物卓越影响奖”、阿里巴巴达摩院“青橙优秀入围奖”、“R&D 100 Awards”、“全国百篇最具影响国际学术论文”等荣誉。担任The Innovation Materials学术编辑，The Innovation、Research、SusMat、Environmental Science & Ecotechnology、Green Carbon、Batteries、Molecules等杂志编委/青年编委，以及中国化学会纤维素专业委员会委员。

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课题组网站：http://biomass.whu.edu.cn

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